Thèse: Cette thèse vise à améliorer les algorithmes de démélange de spectres gamma afin de pouvoir accélérer la détection d'anomalie et l'estimation des contributions des radionucléides contenus dans les filtres aérosols analysés par l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire. Pour ce faire nous avons développé un algorithme de démélange de spectre qui analyse conjointement plusieurs mesures successives d'un même échantillon.Cet algorithme a ensuite été amélioré afin de pouvoir mener l'analyse en temps réel pendant que la mesure du spectre gamma est réalisée. Divers outils ont dû être développés en même temps que cet algorithme pour permettre d'estimer précisémment les activités des radionnucléides, notamment la calibration des signatures spectrales utilisées lors du démélange.Les résultats de ces études sont présentés dans la thèse à la fois sur des spectres simulés et sur des spectres réels issus des analyses de routine du laboratoire. La détection d'une contamination de ¹²³I à 2 Bq dans un échantillon au bout de 2 minutesde mesure illustre bien l'accélération permise par les développement de cette thèse. En effet, cette détection n'aurait pas été possible avec les outils utilisés en routine.