Thèse: Plusieurs sources de radiocésium peuvent contribuer à la contamination radioactive de l'environnement. Pour les identifier, un rapport isotopique peu exploré jusqu'à présent est proposé : 135Cs/137Cs. À ce jour, peu de données sur ce rapport sont disponibles dans l'environnement en raison de l'existence de plusieurs défis analytiques.Cette thèse comporte deux objectifs majeurs. Le premier concerne le développement et la validation du protocole permettant la mesure du rapport 135Cs/137Cs dans des échantillons de l'environnement. Le second objectif est de contribuer à la connaissance du fond radiologique en radiocésium en France par l'analyse d'échantillons d'intérêt.Les performances du protocole radiochimique développé sont très satisfaisantes pour des prises d'essai de sols ou de sédiments allant jusqu'à une centaine de grammes. Les rendements de récupération en Cs sont supérieurs à 80 % et de hautes puretés des fractions de mesure sont obtenues en seulement cinq jours.La mesure est ensuite réalisée par spectrométrie de masse (ICP-MS/MS). L'optimisation des conditions de gaz dans la cellule de réaction/collision a permis d'aboutir à une méthode sensible vis-à-vis du césium tout en éliminant les dernières traces d'interférents aux masses d'intérêt.Une fois le protocole développé, sa justesse a été vérifiée en comparant les rapports isotopiques 135Cs/137Cs mesurés dans des échantillons impactés par les retombées des accidents de Tchernobyl ou de Fukushima avec ceux publiés dans la littérature.Enfin, le protocole validé a été appliqué, pour la première fois, à vingt-et-un échantillons de sols ou de sédiments prélevés en France dans des régions essentiellement impactées par les retombées des essais atmosphériques d'armes nucléaires et/ou de l'accident de Tchernobyl. Les résultats obtenus ont permis, d'une part, de confirmer et de préciser la signature isotopique 135Cs/137Cs de chaque source de radiocésium et, d'autre part, d'estimer les contributions de chacune de ces sources dans des échantillons environnementaux.