Thèse: Le chlore 36 (36Cl, T1/2 = 301000 ans) est un radionucléide d’origine naturelle et artificielle susceptible d’être rejeté sous forme gazeuse ou particulaire lors des opérations de démantèlement de centrales nucléaires ou lors du recyclage des déchets nucléaires. Une fois émis dans l’atmosphère, le 36Cl peut être transféré vers les écosystèmes terrestres par des dépôts secs et humides. Cependant, du fait des contraintes analytiques, les connaissances sur ces dépôts sont encore très parcellaires. Or, du fait de sa mobilité élevée dans la géosphère et de sa biodisponibilité, le 36Cl est un radionucléide dont l’étude du devenir dans l’environnement est importante pour les études d’impacts à l’humain ainsi que pour l’évaluation de la sûreté des stockages de déchets radioactifs. Ainsi, cette thèse a pour objectifs la quantification des dépôts secs et humides du 36Cl sur une prairie suivie d’une modélisation de ces dépôts en fonction de paramètres liés au couvert et à la turbulence atmosphérique. Pour cela, un dispositif de prélèvements (gaz, particules, eau de pluie et herbes) et de mesure des paramètres micrométéorologiques a été installé sur le site de la plateforme technique IRSN La Hague (PTILH) située à 2 km de l’usine Orano La Hague, rejetant de façon chronique du 36Cl en faibles quantités. Afin de déterminer les concentrations dans les différents échantillons prélevés, une méthode de radiochimie originale a été développée et validée. A la suite des prélèvements, les échantillons ont subi une extraction du Cl par fusion alcaline suivie d’une préparation chimique spécifique pour la mesure du 36Cl par spectrométrie de masse par accélérateur (AMS-ASTER) au CEREGE. L’extraction du chlore par fusion alcaline des standards NIST de feuilles a permis de déterminer un rendement d’extraction moyen de 83 ± 5% et de valider la méthode. Les teneurs en 36Cl dans l’atmosphère et l’eau de pluie sur le site d’étude étaient en moyenne 1 à 2 ordres de grandeur au-dessus du bruit de fond naturel. Le 36Cl gazeux représentait en moyenne 72,9% du 36Cl atmosphérique contre 27,1% pour le 36Cl particulaire. Un enrichissement en 36Cl a été observé dans les échantillons d’herbe traduisant un transfert du 36Cl de l’atmosphère vers l’herbe durant les campagnes expérimentales sur le site d’étude. Les vitesses de dépôt sec du 36Cl sur l’herbe ont été déterminées pour la première fois dans cette étude avec des valeurs comprises entre 1,0.10-3 et 1,1.10-2 m.s-1. La mesure des flux de dépôts du 36Cl a montré que le dépôt sec contribuait en moyenne à 51,8% du dépôt total de 36Cl sur notre site d’étude contre 48,1% pour les dépôts humides. L’étude du flux de dépôt humide a également mis en lumière l’existence d’un phénomène de "rainout" dans le milieu. La modélisation des vitesses de dépôt sec et des flux de dépôt humide du 36Cl a été réalisée à partir des données météorologiques et par adaptation des modèles existants. Les valeurs calculées par la modélisation étaient en accord avec les données expérimentales, avec moins d'un facteur 3 de différence pour les vitesses de dépôt sec du 36Cl et moins d'un facteur 4 pour les flux de dépôts humides. En unissant le modèle de dépôt sec et le modèle de dépôt humide, il ressort que les dépôts de 36Cl sur la PTILH sont dominés par la fraction gazeuse avec une contribution de 91,9% au dépôt total (dépôt sec et dépôt humide par "washout") contre 8,9% pour la fraction particulaire. Concernant les mécanismes de dépôts, il a été calculé que le dépôt sec représente en moyenne 41,6% des dépôts de 36Cl contre 14,9% pour le dépôt humide par "washout" et 44,4% pour le dépôt humide par "rainout". Les résultats obtenus et les connaissances acquises au cours de cette étude serviront à l’amélioration de la caractérisation des transferts des radionucléides dans l’environnement et vers l’humain.