Thèse: Ce travail vise à développer un modèle générique capable de mieux rendre compte et de prédire les transferts de radionucléides dans le système sol/solution du sol/plante. La première partie de ce travail a été consacrée à l’analyse critique des modèles disponibles dans la littérature pour décrire l’adsorption du césium par les minéraux argileux (principal processus contrôlant sa disponibilité dans les sols). Cette analyse a débouché sur la formulation d’un nouveau modèle mécaniste combinant deux approches: la complexation de surface et l’échange d’ions. Cette approche, a été testée afin de modéliser l’adsorption du Cs sur plusieurs substrats argileux naturels. Ce travail a permis de valider le modèle proposé et de démontrer qu’il constitue un avantage majeur par rapport aux différents modèles existants. La deuxième partie a été consacrée, à la réalisation d’une série d’expérimentations, conduite en milieux contrôlés sur des systèmes dynamiques, et la modélisation de la (bio)disponibilité du Cs dans ces systèmes. A la suite de ces essais, les interactions entre solide et solution observées ont pu être correctement reproduites à partir du modèle proposé en prenant en compte la fraction argileuse du sol uniquement. Ces simulations ont également été comparées aux simulations obtenues à partir des modèles empirique (Kd) et cinétique (EK). Enfin, le développement d’un outil numérique permettant de coupler la description des interactions géochimiques au transfert vers la plante (approche cinétique) a permis de reproduire correctement les essais réalisés en Rhizotests couplant sol, solution et plante et de mieux caractériser la fraction du Cs disponible pour les plantes.